全球面临气候变化巨大挑战的今天，如何更有效地去除温室气体，是科学界的探索方向之一。

近日，中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家实验室谢毅教授、孙永福教授课题组在杂化二维超薄结构的合成及应用领域取得重要进展，设计出一种新型电催化材料，能够将二氧化碳高效“清洁”地转化成液体燃料甲酸。该课题组设计了一种杂化模型体系用来研究金属表面氧化物对其自身金属电催化性能的影响，该结果以“Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxide electroreduction to liquid fuel” 为题发表在《自然》杂志上。

通过电催化过程将CO2还原成碳氢燃料分子不仅有助于降低CO2的负面影响，而且还可以获得甲烷、甲酸、甲醇等燃料。然而，电还原CO2过程的一个瓶颈是如何将高稳定性的CO2活化，这往往需要非常高的过电位；而过电位的存在不仅浪费大量的能源，还往往导致还原产物选择性的降低。

已有报道显示金属电极通常具有较高的电还原CO2活性，尤为有趣的是通过金属氧化物还原得到的金属比通过其它方法制备的金属催化活性要高，甚至能将CO2的还原电位降低到热力学的最小值。但是金属表面氧化物对其自身金属电还原性能的影响机制还不清楚，这主要是因为以前制备的催化剂中含有大量的微结构如界面、缺陷等，这些微结构的存在很容易掩盖住表面金属氧化物对其自身金属催化性能的影响。

为了揭示金属表面氧化物对其自身金属电还原CO2性能的影响，谢毅教授、孙永福特任教授课题组构建了一种杂化模型材料体系，即数原子层厚的金属/金属氧化物杂化超薄结构。以六方相Co为例，他们通过配体局限生长的方法制备了4原子层厚的Co/Co氧化物杂化结构。电化学比表面积矫正的Tafel斜率和法拉第转换效率结果揭示出局限在超薄结构中的表面Co原子，比块材中的表面Co原子在低的过电位下具有更高的本征催化活性和更高的产物选择性，Co原子层的部分氧化进一步增加了其本征催化活性，进而在只有0.24 V的过电位下于40 h内获得10 mA cm-2的稳定电流和90%的甲酸选择性。

本工作展示了金属原子在位于特定的排列方法和氧化价态时，可能具有更高的催化转化活性，即超薄二维结构和金属氧化物的存在提高了催化还原CO2的能力。该工作有助于让研究者重新思考如何获得高效和稳定的CO2电还原催化剂，也对推动电催化还原CO2机理研究具有重要的意义。

全文链接：

http://www.nature.com/nature/journal/v529/n7584/pdf/nature16455.pdf

该研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教育部和校重要方向项目培育基金等项目的资助。

中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家实验室教授，博导，中国科学院院士，Email：yxie@ustc.edu.cn

个人主页：http://staff.ustc.edu.cn/~yxie/

研究方向：

基于电、声调制的无机功能固体。具体内容包括：

(1)低维固体的表征及特殊电子态与本征物性的构效关系

(2)去耦合优化热电性能的新途径

(3)基于光、磁、电、热等智能响应的无机功能材料及其机敏特性控制

(4)基于纳米结构的高效柔性能量存储与转换器件

(5)基于纳米结构的CO2富集和转换的光催化剂

个人简介：

一直从事无机固体化学研究。曾将溶剂热合成技术发展成制备III-V族非氧化物的方法，有关工作发表在美国Science (1996，第一作者)，这系列工作入选了无机专业教科书，实现了当时Science周刊的审稿人在审稿意见中的预言：“溶剂热合成将成为重要的固体合成方法……” 。相关工作获得2001年国家自然科学二等奖（排名第二）。

针对低维纳米结构难以精确控制及组装调控困难问题，建立了二元特征结构协同导向的普适性系列方法，实现了系列有重要应用背景的复杂结构的无机功能材料的构筑，系统总结了协同导向机制。相关工作得到国际相关领域最有影响力的一些课题组的肯定，获2012年国家自然科学二等奖(排名第一)。

近年来的研究聚焦在基于电、声调制的无机功能固体领域。提出了利用无机固体中丰富的相变行为和半导体二维超薄结构这两种新思路来实现电声输运的同时优化，获得了高转化效率的新热电材料。在低维固体中的电、声调制领域，发展了无机类石墨烯化学。在建立非层状半导体二维结构普适性合成方法的基础上，通过同步辐射X射线吸收谱精细结构(XAFS)等技术确定了其精细结构，解决了传统X射线衍射(XRD)在结构表征中的不足；揭示了这类材料精细结构、电子结构与光-电性能的调控规律，发现表面结构扭曲对光响应性和载流子迁移率的影响机制，提出了提高太阳能光解水效率的新途径，并为构建超薄柔性功能器件提供新思想和材料体系。

以上相关工作以通讯作者身份发表包含Nature Commun. 3篇、J.Am.Chem.Soc. 15篇、Adv. Mater. 13篇、Angew. Chem.Int. Ed.10篇、Chem. Soc. Rev. 3篇在内的SCI论文280多篇，另以第一作者发表Science 1篇。被SCI他引超过9000次。以通讯作者统计的H因子为54。获授权发明专利11项；为四部英文专著撰写五章；8篇论文入选ISI十年间前1%高引用论文。12项工作被选为Chem.Soc. Rev.，J.Am.Chem.Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等著名刊物封面。30余篇次被ACS C&EN，RSC Chem. World等专题评述、获最受关注或热点论文。相关工作两次入选了中国科学院重大科技基础设施重大成果。 

中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家实验室特任研究员，Email：yfsun@ustc.edu.cn

教育部“新世纪优秀人才计划”获得者

基金委优秀青年基金获得者

（本文资料来源：中国科学技术大学，由e科网编辑整理）

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